Contribución de los PDDA en la energía de los modos ópticos
Cola de Urbach y Absorción en el Infrarrojo
Giovanni Marín 25/11/2019
Saludos mis estimados amigos de la comunidad científica #stem-espanol
"Los materiales semiconductores reaccionan ante los estímulos externos como: temperatura, presión, voltaje, corriente o radiación de luz, por lo que se requiere un estudio completo de la información postestímulo. En este artículo abordaré la influencia de los PDDA sobre la Cola de Urbach, Espectroscopía Raman y Absorción en el Infrarrojo en los semiconductores CuGa3Te5 y CuIn3Te5 cuando variamos la temperatura y hacemos incidir ciertas longitudes de ondas sobre su superficie."
Está demostrada la influencia de las vacancias ordenadas o de los defectos ordenados sobre las propiedades estructurales, eléctricas y ópticas de estos novedosos materiales semiconductores con defectos. Para analizar la variación de las curvas de absorción óptica al disminuir la temperatura desde 300 K hasta 10 K, estudiaremos la deformación del máximo de la banda de valencia MBV y el mínimo de la banda de conducción mBC debido a la contribución de algunos niveles energéticos entre dichas bandas, ahora les explicaré a que se debe esta anomalía.
Estudio de la Cola de Urbach. Fuente: iamphysical
Cuando hacemos
incidir diferentes longitudes de ondas sobre un semiconductor de caras
paralelas y pulidas, se producirán 3 fenómenos ópticos: reflexión, transmisión
y absorción de la radiación incidente, pero internamente se activarán los
mecanismos de conducción de pares electrón-hueco cuando la energía equivalente
a cada longitud de onda supere la barrera de energía entre el MBV y el
mBC.
Se esperaría que a bajas energías no ocurra absorción óptica, es decir que la transmisión será máxima junto a la reflexión. Luego debería haber un incremento tipo "escalón" en la curva de absorción óptica, pero experimentalmente se observa un aumento "gradual" de la absorción debido a la interacción electrón (semiconductor) - fonón (radiación de luz). La inclinación del borde de absorción en cada espectro obedece al modelo propuesto por F. Urbach (F. Urbach, Phys. Rev. 92, 1324, 1953) en compuestos de Plata y ampliamente aplicado a diferentes materiales semiconductores.
Coeficiente de Absorción Óptica del CuGa3Te5. Fuente: iamphysical
Como lo
expliqué arriba, justo debajo del mBC se originan unas deformaciones del
potencial de los estados energéticos excitados que pueden ser analizados en un
pequeño rango de valores de energía por debajo del valor de la brecha de
energía del semiconductor.
En la figura anterior se presenta el coeficiente de absorción óptica CAO del semiconductor CuGa3Te5 en escala logarítmica, de tal manera que el incremento exponencial del CAO se puede ajustar a una línea recta. Si esto ocurre, tendríamos una evidencia experimental de la formación de la COLA DE URBACH en el semiconductor estudiado.
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Este comportamiento se ha observado en Silicio, Germanio, semiconductores binarios, ternarios y aleaciones, yo les presentaré algunos resultados obtenidos en otros semiconductores con defectos, pero aclarando que he estudiado este fenómeno en ternarios de Cu sin defectos (CuInTe2, CuInSe2 y CuGaTe2).
Cola de Urbach en semiconductores. Fuente: iamphysical
Los parámetros del punto de convergencia E0 y α0 son del mismo orden que en los semiconductores sin defectos, pero la inclinación de cada extrapolación sí es diferente y depende de la interacción electrón-fonón (e-f) y de la energía de los fonones (hvp) que contribuyen en la formación de esa cola energética.
Parámetro de interacción electrón-fonón. Fuente: iamphysical
La Cola de Urbach tiene asociada una Energía de Urbach EU que involucra la interacción e-f y la hvp, donde ésta última se ve influenciada con los modos de vibración de la red cristalina.
Cuando Cody propuso su ecuación para ajustar la variación de EU vs T la planteó para el Silicio amorfo y pasaba por todos los puntos experimentales, pero al trabajar con semiconductores binarios o ternarios su ajuste no era tan perfecto, tal como se observa en la figura anterior. Así que comenzamos a utilizar la ecuación empírica propuesta por Bonalde y nosotros también desarrollamos un modelo (modificación de la ecuación de Cody) que se ajustara a los datos experimentales.
De esta manera,
obtuvimos los parámetros ópticos asociados a la caracterización óptica para
posteriormente relacionarlos con la Espectroscopía Raman y Absorción en el
Infrarrojo.
Tabla resumen. Fuente: iamphysical
La contribución de esta investigación radica en la formulación de una modificación al modelo de Cody, usando los parámetros P y N, los cuales están relacionados con el desorden estructural y la distribución estadística de los fonones con la temperatura.
Parámetros del ajuste de la Cola de Urbach. Fuente: iamphysical
Se ha establecido experimentalmente que en un semiconductor ideal, libre de defectos físicos, químicos y estructurales, se espera que P = 0 y N = 1. La explicación física para N = 0 se corresponde con el máximo desorden en el semiconductor y puede corresponder a una transición térmica en el estado sólido o a la temperatura de fusión del material.
En los casos presentados en la figura anterior, la temperatura equivalente con hvp obtenida del ajuste de la Cola de Urbach, se corresponde muy bien con la temperatura de transición orden-desorden de estos semiconductores. 
(html comment removed: [if !supportLineBreakNewLine])Una evidencia para demostrar la contribución de los PDDA sobre las propiedades ópticas es a través del estudio de la Espectroscopía Raman y Absorción en el Infrarrojo comparando los modos de vibración de la red observados en los compuestos sin defectos y los que presentan 1 o 2 vacancias de cationes. En la siguiente figura se presentan los casos del CuInTe2 y CuIn3Te5:
Fuente: iamphysical
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Esto confirma la suposición que además de los modos Raman, otros modos localizados que se originan por los PDDA en la red cristalina, pues también contribuyen en la formación de la Cola de Urbach.
En esta publicación queda demostrada la aparición de la deformación de las bandas de energías con la variación exponencial del coeficiente de absorción óptica que obedece a la Regla de Urbach, justo por debajo de la absorción fundamental de estos semiconductores con PDDA. Además, nos permitió presentar una ecuación modificada al modelo de Cody, para explicar la variación de la Energía de Urbach con la temperatura y asignar el significado físico de las nuevas variables introducidas. Por último, con el análisis combinado de los modos de vibración observados en Espectroscopía Raman e Infrarrojo se explican los altos valores de hvp y que tienen su origen en los modos localizados adicionales causados por los PDDA en comparación con los semiconductores libre de defectos.
Espero haber contribuido en el conocimiento de los materiales semiconductores y análisis de sus propiedades estructurales, eléctricas y ópticas para relacionarlas con sus posibles aplicaciones en la fabricación de dispositivos optoelectrónicos.
Saludos cordiales de su amigo Giovanni Marín.
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Bibliografía y lecturas recomendadas:
○ Cola de Urbach en Semiconductores de Brecha Indirecta
○ Cola de Urbach en CuGa3Te5
○ Disorder in Amorphous Silicon
○ Cola de Urbach en el espectro de Absorción Óptica
○ Estructura Electrónica de los Semiconductores
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